En los playoffs los Cavaliers despacharon 4-1 a los Bulls con LeBron promediando 31,8 puntos, 9,2 rebotes y 8,2 asistencias, y después caerían en semifinales de conferencia por 2-4 contra la que ha sido la bestia negra de James en toda su carrera según él mismo, los Boston Celtics. Siéntete parte de los clásicos Celtics, Lakers o Bulls o del nuevo «small-ball», seguidores de Golden State Warriors o Houston Rockets. LeBron formó parte del equipo que se llevó la medalla de bronce en el Mundial de Japón 2006 y promedió 13,9 puntos, 4,8 rebotes y 4,1 asistencias por partido. El equipo finalizó con 66 partidos ganados y 16 perdidos, cayendo en el último encuentro en casa de la temporada regular ante Philadelphia 76ers en la prórroga. El 22 de mayo, en el segundo encuentro de la serie, Hedo Turkoglu anotó un triple a falta de 48 segundos para empatar el partido, y una canasta a falta de un segundo para adelantar a su equipo. Tras dos triunfos consecutivos de los Magic en el tercer y cuarto partido, los Cavs ganaron el quinto encuentro y pusieron el 3-2 en la eliminatoria. En las Finales de Conferencia el rival era Orlando Magic.
En finales de Conferencia les esperaban Chicago Bulls, que se habían clasificado como el 1.º equipo de la liga, y que contaban con el MVP Derrick Rose en estado de gracia. No obstante, tras este partido, LeBron bajó su nivel de las Finales, tomando el mando del equipo su compañero Dwyane Wade. En las finales se encontraron con el Thunder de Kevin Durant y Russell Westbrook. En las Finales de Conferencia eliminaron en 6 partidos a Indiana Pacers, pero en las Finales de la NBA cayeron ante San Antonio Spurs en cinco partidos. Frente a New York Knicks, James anotó 50 puntos, 8 rebotes y 10 asistencias, siendo el tercer jugador en hacer 50 puntos y 10 asistencias desde que la NBA y la ABA se fusionaran. Tras el gran año que tuvo, se pensaba que LeBron ya no podría mejorar, y sin embargo lo hizo. Elegido Rookie del Año de la NBA en 2004. – Elegido en el mejor quinteto de rookies de la NBA. Algunos de estos modelos tienen similitudes con sus hermanas Swingman (camisetas NBA de juego) en cuanto a diseño y colores, mientras que otras tienen diseños más exclusivos, derivados de historias de los equipos, los jugadores o incluso guiños a modelos clásicos.
Finalmente regresó el 30 de abril, después de perderse 20 encuentros, siendo la primera vez en su carrera que se perdía tantos partidos consecutivos. De paso, LeBron igualó a Michael Jordan como los únicos jugadores con al menos 50 tantos en dos o más ocasiones en el Madison Square Garden. El mejor partido de LeBron James en la temporada 2008-09 fue en el Madison Square Garden, donde firmó 52 puntos, 10 rebotes y 11 asistencias, dos días después de que Kobe Bryant batiera la mejor marca de anotación en la historia del Madison Square Garden con 61 puntos. Otra de sus grandes cualidades son los tapones, faceta en la que, al igual que los rebotes, tiene mucho peso la ventaja física con la que cuenta. Además, añadió 7,9 rebotes, 7,2 asistencias y 1,8 robos. LeBron promedió 27,1 puntos, 7,9 rebotes y 6,2 asistencias, lo que le valió para ganar su tercer MVP de la Temporada. Con 39,3 décimas de segundo para concluir el partido, el rebote que se le dio a James tendría que haber sido de Wallace. De haber validado el triple-doble, James se hubiera convertido en el primer jugador desde Kareem Abdul-Jabbar en tener un partido de 50 unidades y dos dígitos en tres estadísticas diferentes.
El 25 de enero de 2020 ante Philadelphia 76ers, se colocó como el tercer máximo anotador de la historia de NBA al superar a los 33 643 de Kobe Bryant, camiseta boston celtics y teniendo por delante únicamente a Karl Malone y Kareem Abdul-Jabbar. ↑ «LeBron James wins NBA Finals MVP for 3rd time» (en inglés). ↑ – (17 de enero de 2013). «LeBron James of Miami Heat becomes youngest with 20,000 points». El 26 de enero fue elegido como capitán para participar en el All-Star Game de 2023 de Salt Lake City, siendo su decimonovena participación en el partido de las estrellas. James fue elegido para su sexto All-Star consecutivo, convirtiéndose en el primer jugador en sobrepasar en 3 ocasiones los 2 millones y medio de votos de los aficionados. Fue llamado al All-Star Game por octavo año consecutivo, anotando 36 puntos. Ganó su segundo MVP del All-Star Game en Nueva Orleans, al firmar 27 puntos, 8 rebotes y 9 asistencias, liderando a la Conferencia Este a la victoria. Al terminar contrato, LeBron James se convirtió en el agente libre más cotizado de ese verano, y multitud de rumores lo situaban en equipos como los Bulls, Miami, Nueva York, e incluso los Cavaliers de nuevo si renovaba su contrato.
